Su segundo estreno en 1949 fue "Twelve O'Clock High" ("Almas en la hoguera"), dirigida por Henry King, con Dean Jagger, Millard Mitchell, y Hugh Marlowe. El film basado en hechos reales, Peck
interpreta al nuevo comandante de un escuadrón de bombarderos
estadounidenses de la Segunda Guerra Mundial encargado de poner a la
tripulación en forma, pero luego se derrumba emocionalmente por el
estrés del trabajo. Recibió cuatro nominaciones a los Premios de la Academia, Mejor Actor por Peck. Fue un éxito comercial y terminó décimo en el ranking de taquilla de 1950, de todas formas la película recibió fuertes críticas tras su estreno. El historiador de cine Peter von Bagh consideró la actuación de Peck "El general de brigada Frank Savage como la más duradera de su vida" Y ya en la década de los 50, interviene en dos nuevos westerns: "The Gunfighter" ("El pistolero"), de nuevo dirigido por Henry King, Peck como un anciano "Top Gun del Oeste" que
ahora está cansado de matar y desea retirarse con su seductora pero
pragmática esposa, interpretada por una desconocida actriz Helen Westcott, y su hijo de siete años, a quienes no ha visto en muchos años. Intervinieron también Millard Mitchell y Jean Parker. Peck y King hicieron
mucha investigación fotográfica sobre la era del Salvaje Oeste y
descubrieron que la mayoría de los vaqueros tenían vello facial, cortes
de pelo en forma de cuenco y vestían ropa gastada.
El siguiente western de Peck fue "Only the Valiant" ("Sólo el valiente"), 1951), una película de bajo presupuesto, cuyo guión no le gustó a Peck y que más tarde etiquetaría como el punto más bajo de su carrera. El contrato no exclusivo de Peck con David O. Selznick le permitió al gran productor vender sus servicios a otros estudios, y cediéndolos a Warner Bros para esta película después de que atravesó dificultades financieras. La trama de la película se describe como "un líder impopular y estricto reúne a un grupo heterogéneo de hombres y los lleva a una misión extremadamente peligrosa contra los ataques Apaches, convirtiéndolos al final en una máquina de combate bien engrasada y ganándose el respeto en el camino" El interés romántico de Peck fue interpretado por Barbara Payton. Fue dirigida por Gordon Douglas, y coprotagonizada por Ward Bond, Lon Chaney Jr, Neville Brand y Gig Young. Siguió la adaptación de libro a película "Capitán Horatio Hornblower" ("El hidalgo de los mares"), que presenta a Peck
como el comandante de un buque de guerra de la flota británica durante
las Guerras Napoleónicas y que encuentra un romance con el personaje de Virginia Mayo. Peck se sintió atraído por el personaje y dijo: "Pensé que Hornblower
era un dignatario interesante. Nunca creo en héroes que sean héroes
absolutos y puros, que nunca conocen el significado del miedo". El director fue Raoul Walsh, y estuvo coprotagonizada por Robert Beatty, James Robertson Justice, y Terence Morgan.
Henry King lo vuelve a dirigir en la película bíblica con Susan Hayward "David and Bathsheba" ("David y Betsabé"), 1951, y coprotagonizada por Raymond Massey, Kieron Moore, y James Robertson Justice. Volvió al cine de aventuras con "The World in His Arms"("El mundo en sus manos"), 1952, dirigida por Raoul Walsh. Peck interpreta
a un capitán de barco de caza de focas en el San Francisco de 1850 que se enamora de una condesa rusa interpretada por Ann Blyth y terminaa enfrentándose a un sellador rival interpretado por Anthony Quinn en una regata a Alaska. Intervinieron también John McIntire y Andrea King.
De nuevo con Henry King, 
Susan Hayward y Ava Gardner interviene en "The Snows of Kilimanjaro" ("Las nieves del Kilimanjaro"), 1952, coprotagonizada por Hildegard Knef, Torin Thatcher, Leo G. Carroll y Marcel Dalio una adaptación de otra narración corta de Ernest Hemingway. Peck aparece como un escritor preocupado por sí mismo que recuerda su vida, en particular su romance con su primera esposa (Gardner), mientras muere lentamente a causa de una herida accidental infectada durante una expedición de caza en África con su actual esposa (Hayward) cuidándolo. La película se clasificó como la cuarta película más taquillera de 1952. Y su primera incursión en una comedia le llegó de manos de William Wyler, en 1953, con "Roman Holiday" ("Vacaciones en Roma"), 1953. Interpretó al periodista estadounidense Joe Bradley junto a Audrey Hepburn como una princesa europea en su primer papel importante en una película. El papel de Peck se le había ofrecido originalmente a Cary Grant, quien lo rechazó porque parecía más bien un personaje secundario para la princesa. Peck tenía la misma preocupación, pero Wyler lo convenció de que filmar en Roma sería una experiencia excepcional y aceptó intervenir en el film, llegando incluso a insistir en que el nombre de Hepburn estuviera encima del título de la película (justo debajo del suyo) en el créditos iniciales. Peck declaró más tarde que le había dicho a su agente: "Soy lo suficientemente inteligente como para saber que esta chica va a ganar el Oscar en su primera película, y voy a parecer un maldito tonto si su nombre no aparece entre los primeros". Fue coprotagonizada por Eddie Albert y Hartley Power. La película fue nominada a múltiples premios, incluidos 8 premios de la Academia, con Hepburn ganando como Mejor Actriz; Peck también obtuvo una nominación al BAFTA como actor extranjero. En los premios Globo de Oro de 1955, Peck y Hepburn fueron nombrados ganadores del Premio a la Película Mundial Favorita para sus respectivos géneros.
Con su aclamada actuación en "The Gunfighter", a Peck le ofrecieron el papel principal en "High Noon" ("Solo ante el peligro"), 1952, de Fred Zinnemann, pero lo rechazó porque no quería quedar encasillado en los westerns. Gary Cooper interpretó el film y consiguió el Oscar. Después de la producción de "Roman Holiday" en Italia, sus tres películas posteriores se rodaron y ambientaron en Londres, Alemania y el Sudeste Asiático, respectivamente. Peck protagonizó "The Million Pound Note" ("El millonario"), 1954, de Ronald Neame, basada en un relato de Mark Twain. Peck disfrutó de la producción de la película porque era una buena oportunidad para la comedia y probablemente le dieron el vestuario más elegante que jamás haya usado en una película. Interpreta a un marinero estadounidense sin un centavo en el Londres de 1903 a quien dos hermanos ricos y excéntricos le dan un billete de un millón de libras deseando determinar si puede sobrevivir durante un mes sin gastar nada. Estuvo coprotagonizada por actores ingleses como Ronald Squire, Joyce Grenfell, A.E, Matthews, Bryan Forbes y John Slater. 
Interpretó a un coronel del ejército estadounidense que investigaba el secuestro de un joven soldado en "Night People" ("Decisión a medianoche"), 1954, con guión y dirección de Nunnnally Johnson, con Broderick Crawford, Anita Björk, Rita Gam, Walter Abel, y Buddy Ebsen. Peck declaró más tarde que el papel era uno de sus favoritos ya que sus líneas eran "duras, nítidas y llenas de chistes, y más agresivas que otros papeles" que había interpretado. La película recibió elogios por su producción y dirección, pero fracasó en taquilla. 
Peck voló a Sri Lanka para filmar "The Purple Plain" ("Llanura roja"), 1954, dirigida por Robert Parrish con Win Min Than, Bernard Lee, Maurice Denham, y Brenda De Banzie. Peck interpreta a un piloto de bombardero canadiense con fuertes problemas emocionales durante la Segunda Guerra Mundial. "The Purple Plain" fue criticada en los Estados Unidos, pero se convirtió en un éxito en el Reino Unido, ocupando el décimo lugar en la taquilla en 1954, y fue nominada a un premio BAFTA a la mejor película británica. Craig Butler de All Movie escribió: "Peck es asombroso y ofrece el tipo de interpretación en capas, intensa pero matizada que merece importantes premios". 
En 1954, Peck fue nombrado la tercera estrella de cine no británica más popular en el Reino Unido. Regresó a los Estados Unidos, con "The Man in the Gray Flannel Suit" ("El hombre del traje de gris"),1956, de Nunnally Johnson. Peck interpretando a un ex soldado casado, padre de tres hijos, cada
vez más atormentado por sus hazañas en Italia durante la Segunda Guerra
Mundial. En la película, se reunió con su coprotagonista de "Duel in the Sun", Jennifer Jones. Durante el rodaje de una escena en la que sus personajes discuten, Jones le arañó la cara con las uñas, lo que llevó a Peck a decirle al director: "Yo no llamo a eso actuar. Lo llamo personal" Intervino también Fredric March, Marisa Pavan y Lee J. Cobb. 
John Huston lo eligió como protagonista del atormentado capitán Ahab de la gran producción "Moby Dick", según la novela de Herman Melville. Pero Peck no estaba seguro de su idoneidad para el papel,.
[En el film Orson Welles tuvo una breve aparición como Pastor Religioso, y la crítica dijo que Welles habría sido mucho mejor que Peck para interpretar al capitán Ahab] 
Pero Huston lo convenció para que lo asumiera sin reparos. Peck
estuvo a punto de ahogarse dos veces durante el rodaje en un clima
tormentoso frente a las costas de Irlanda y Canarias, y varios otros
artistas y miembros del equipo sufrieron heridas. Pese a todos estos incidentes, John Huston fue nombrado mejor director del año por el Círculo de Críticos de Cine de Nueva York y el National Board of Review por "Moby Dick", pero no recibió una nominación al Premio de la Academia al Mejor Director. La
película tuvo la novena taquilla más alta del año en América del Norte.
Su realización costó 4,5 millones de dólares, más del doble del
presupuesto original, pero flojeó en taquilla y fue considerada una
decepción comercial. En 2003, el editor Barry Monush escribió: "Hubo, y sigue habiendo, controversia sobre su elección como Ahab en "Moby Dick". Y Variety dijo: "Peck a menudo parece discreto y demasiado caballeroso para ser un hombre supuestamente consumido por una furia loca. Es a menudo fascinante y estoico, aunque finalmente más adecuado, logrando darle una dignidad trastornada a su personaje" El propio Peck dijo más tarde: "No estaba lo suficientemente enojado, no lo suficientemente loco, no lo suficientemente obsesivo: debería haber hecho más. Pero en ese momento, no podía dar más de sí" Fueron sus coprotagonistas Richard Basehart como Ishmael, Leo Genn como Starbuck, James Robertson Justice, Royal Dano como el loco Elijah, Friedrich von Ladebur como Queequeg, el mismo John Huston en el papel del tabernero, Carol White, y Harry Andrews como Stubb.
Para la comedia romántica de 1957 "Designing Woman" ("Mi desconfiada esposa"), dirigida por Vincente Minnelli, a Peck se le permitió elegir a su protagonista: Lauren Bacall, quien se contentaba con estar ocupada con el trabajo ya que su marido, Humphrey Bogart, estaba gravemente enfermo en ese momento. La
película gira en torno a un diseñador de moda y un periodista deportivo
de vacaciones en California que tienen un romance vertiginoso y un
matrimonio apresurado y lleno de cómicas recriminaciones. Tras su lanzamiento, Variety dijo: "Bacall... es excelente... Peck está bien como el confuso periodista deportivo" "Designing Women" ganó el Premio de la Academia al Mejor Guión Original. Coprotagonizada por Dolores Gray, Tom Helmore, Mickey Shaughnessy y Edward Platt. 
La siguiente película de Peck, el western "The Bravados" ("El vengador sin piedad"), 1958, lo reunió con el director Henry King después de una pausa de seis años. Peck dijo una vez: "King era como un hermano mayor, incluso una figura paterna. Nos comunicábamos sin decir nada hasta la muerte" En "The Bravados", el personaje de Peck pasa semanas persiguiendo a cuatro forajidos que él cree violaron y asesinaron a su esposa mientras agonizaban por su propia moral. Estuvo interpretada por Stephen Boyd, Joan Collins, Henry Silva, Lee van Cleef y Albert Salmi. Y en ese mismo año 1958, William Wyler le ofreció el papel protagonista en un nuevo western "The Big Country" ("Horizontes de grandeza"). El proyecto tuvo numerosos problemas; Wyler y Peck no estaban satisfechos con el guión, que fue objeto de revisiones casi diarias, lo que provocó estrés en los intérpretes. Peck y los guionistas terminaron reescribiendo el guión después de cada día de rodaje, y el resto de actores llegaba al día siguiente y encontraban sus líneas e incluso escenas enteras diferentes a lo que habían preparado. Pero el reparto fue espectacular: Jean Simmons, Carroll Baker, Charlton Heston (cuya memorable participación movió a Wyler a contratarlo más adelante como protagonista para su gran súper producción "Ben-Hur", en 1959) 
Chuck Connors, Burl Ives y Charles Bickford. Ives ganó el Premio de la Academia al Mejor Actor de Reparto por su intensa actuación. Peck se enojó cuando Wyler se negó a volver a filmar una escena de primer plano, lo que provocó que la relación entre ambos permaneciera tensa durante tres años. El músico Jerome Moross [Agosto 1, 1913 – Julio 25, 1983] compuso un memorable sound-track para el film que fue nominado al Premio de la Academia.
En 1959 interviene "Pork Chop Hill" "La cima de los héroes"), dirigida por Lewis Milestone, el film se basó en hechos reales descritos en un libro. Coprotagonizada por Harry Guardino, Rip Torn, y George Peppard. Peck interpreta a un teniente durante la Guerra de Corea a quien se le ordena utilizar su compañía de infantería para tomar estratégicamente la insignificante colina Pork Chop Hill, ya que su captura fortalecería la posición de Estados Unidos en las negociaciones de armisticio casi completas. Muchos críticos la etiquetaron como una película contra la guerra. También se ha afirmado que "a medida que avanzaba el rodaje quedó claro que Peck y su director Lewis Milestone tenían visiones artísticas muy diferentes". Peck dijo más tarde que la película mostraba "la
inutilidad de resolver disputas políticas matando a hombres jóvenes.
Intentamos no predicar; dejamos que hablara por sí mismo". Variety dijo que la actuación de Peck es "completamente
creíble. Se presenta como un líder nato y, sin embargo, está bastante
claro que tiene momentos de duda e incertidumbre" 
Junto a Deborah Kerr, Peck recrea el romance que mantuvo la columnista de cine Sheila Graham con el escritor alcohólico F. Scott Fitzgerald, durante los últimos tres años de su vida, hacia el final de los cuales Fitzgerald se hallaba siempre bebido y agresivo. El film se títuló "Beloved Infidel" ("Días sin vida"), dirigido en 1959 por su director favorito Henry King, y coprotagonizado por Eddie Albert, Karin Booth Herbert Rudley y John Sutton. La actuación de Peck se
tachó de monótona, aliviada en un par de escenas críticas,
tambaleándose y gritando como un borracho, pero resultó poco
convincente. A pesar de ello, no había nada en su personalidad que coincidiese con las cualidades asociadas con Fitzgerald.
Peck protagonizó a continuación, ese mismo año 1959, "On the Beach" ("La hora final"), junto a Ava Gardner en su tercera y última película juntos. La película se considera la primera gran película de Hollywood sobre las implicaciones de la guerra nuclear. Dirigida por Stanley Kramer y basada en el libro más vendido de Nevil Shute,
muestra los últimos meses de varias personas en Melbourne, Australia,
mientras esperan la aparición de la lluvia radioactiva de las bombas
nucleares. Peck
interpreta a un comandante de submarino estadounidense que trajo a su
tripulación a Australia desde el Océano Pacífico Norte después de que se
detonaran bombas nucleares en el hemisferio norte, y que finalmente se
enamora del personaje de Gardner. La película fue nombrada en las diez listas principales de la Junta Nacional de Revisión y el Círculo de Críticos de Cine de Nueva York. Pero debido a su alto costo de producción perdió 700.000 dólares. El elenco contó con Anthony Perkins, Fred Astaire, Donna Anderson, y John Meillon. Incluso décadas después de su estreno, "On the Beach" sigue siendo una experiencia desgarradora y devastadora". 
Ya
en la década de los 60, interviene en el film de aventuras bélicas
durante la Segunda Guerra Mundial, basado en una pésima novela de Alistair McLean, "The Guns of Navarone" ("Los cañones de Navarone"), 1961, dirigido por J. Lee Thompson, que incluye a David Niven, Anthony Quinn, Richard Harris, Stanley Baker, Irene Papas, Anthony Quaile, James Darren, Gia Escala, y James Robertson Justice. El film recibió el Oscar a los Mejores Efectos Especiales. El sound-track compuesto por Dimitri Tiomkin alcanzó una gran difusión en el mundo musical de bandas sonoras cinematográficas. Peck bromeó diciendo que su equipo, increíblemente, parece derrotar a "todo el ejército alemán",
lo que se acercaba a la parodia, y concluyó que los miembros del
reparto tenían que "interpretar sus papeles con total convicción" para
que la película fuera convincente. El film, pese a sus exageraciones heróicas, fue el más taquillero de 1961. Paul V. Peckly del New York Herald Tribune escribió: "Peck
puede parecer a veces un poco rígido y su acento alemán demasiado
obviamente americano... pero su actitud no demasiado introspectiva y
algo desconcertada es varonil y adecuada para el papel que desempeña" 
Siguieron "How the West Was Won" ("La conquista del Oeste") en formato CINERAMA, 1962, dirigida por Henry Hathaway, John Ford, Richard Thorpe y George Marshall, y un reparto multiestelar con Carroll
Baker, James Stewart, Debbie Reynolds, Richard Widmark, Robert Preston,
Agnes Moorehead, Russ Tamblyn, Raymond Massey, Spencer Tracy, Harry
Dean Stanton, John Wayne, Lee. J. Cobb, Eli Wallach, Karl Malden, Brigid
Bazlen, Harry Morgan, Carolyn Jones y George Peppard. Siguió "Capitán Newman", 1963, dirigida por David Miller, con Tony Curtis, Angie Dickinson, Eddie Albert, y James Gregory.
"Behold a Pale Horse" ("Y llegó el día de la venganza")", 1964, de Fred Zinnemann, con Anthony Quinn, Omar Sharif, Raymond Pellegrin, Mildred Dunock y Paolo Stoppa. "Mirage" ("Espejismo"),1965, dirigida por Edward Dmytryk, con Diane Baker, Walter Matthau, Kevin McCarthy, y Jack Weston.
Con "Arabesque" ("Arabesco"), 1966, dirigida por Stanley Donen, éste intentó recuperar el éxito obtenido con "Charade" ("Charada"), de 1963. Afortunadamente contó con una apoteósica Sophia Loren, y Alan Badel, Kieron Moore, y Carl Duering 
En 1968 intervino en dos westerns. El mejor dirigido por Robert Mulligan "The Stalking Moon" ("La noche de los gigantes"), 1968, con Eva Marie Saint, Noland Clay, Robert Foster y Nathaniel Narcisco. Y el irregular "Mackenna's Gold" ("El oro de Mackenna"), 1969, dirigida por J. Lee Thompson con Omar Sharif, Telly Savalas, Camilla Sparv, y Julie Newmar. 
En 1969, "The Chairman" ("La sombra del Zar Amarillo"), de nuevo dirigida por J. Lee Thompson, con Anne Heywood, Arthur Hill y Zienia Merton. Y "Marooned" ("Atrapados en el espacio"), 1969, de John Sturges, con Gene Hackman, Richard Crenna, David Janssen, James Franciscus, Scott Brady y Lee Grant.
La magnífica "I Walk the Line" ("Yo vigilo el camino"), en 1970, de John Frankenheimer, con Tuesday Weld, Estelle Parsons, Ralph Meeker, Lonny Chapman y Charles Durning. Y "The Omen" ("La profecía"), 1976, dirigida por Richard Donner, con Harvey Stephens, Lee Remick, David Warner y Billie Whitelaw. 
Pero en 1962, producida por Melville Productions y dirigido de nuevo por J. Lee Thompson, Peck había interpretado "Cape Fear" ("El cabo del terror"), como un abogado cuyo testimonio condenó al personaje de Robert Mitchum quien, al salir de prisión después de cumplir ocho años por agresión sexual, amenaza con vengarse de Peck a través de su esposa y su hija, y aterroriza meticulosamente a la familia. Peck estaba ansioso por tener a Mitchum en el papel del villano Cady, pero Mitchum que se negó al principio, sólo cedió después de que Peck y Thompson le regalaran una caja de bourbon. Se hicieron muchos cortes en la película para satisfacer los códigos de censura en Estados Unidos y el Reino Unido. Intervinieron en el film Polly Bergen, Lori Martin, y Martin Balsam. Debido a la naturaleza inquietante de la película, los críticos comentaron sobre la actuación de Peck: "Tiene cuidado de no actuar con miedo; es un enemigo interesante para Mitchum".
Después de "Cape Fear", Peck planeó hacer su debut como director con "They're a Weird Mob" ("La extraña Mafia"), pero finalmente no hizo la película. 
Y por fin su siguiente role de 1962, fue el que le proporcionó un Oscar de la Academia al Mejor Actor Principal, en "To Kill a Mockingbird" ("Matar un ruiseñor") de la novela de Harper Lee, ganadora del premio Pulitzer. El film fue dirigido por el prestigioso Robert Mulligan, con Mary Badham, Brock Peters, Phillip Alford, John Megna y Robert Duvall. Peck interpretó escrupulosamente a un honesto padre-abogado Atticus Finch. La película recibió otras siete nominaciones, incluidas las de Mejor Película, Director y Fotografía, y también ganó el Guión Adaptado y la Dirección de Arte. En los Globos de Oro, Peck ganó como Mejor Actor en Drama. La película fue un éxito comercial como la sexta película más taquillera del año. En 2003, Atticus Finch, interpretado por Peck, fue nombrado el mayor héroe cinematográfico de los últimos 100 años por el American Film Institute. Peck diría más tarde sobre "Matar a un ruiseñor": "Es mi película favorita, sin lugar a dudas". 
Peck no fue bien acogido por el público cuando, dando un giro a su carrera, decide interpretar al infame médico nazi Josef Mengele en "The Boys from Brazil" "(Los niños del Brasil"), 1978, de Franklin J. Schaffner, con Laurence Olivier (que ya lo había hecho también en "Marathon Man" de John Schlesinger en 1976), James Mason, y Lilli Palmer. 
Pero en 1980, intentó redimir su imagen y pasó a la televisión, donde protagonizó la miniserie "The Blue and the Grey", dirigida por Andrew V. McLaglen, interpretando a Abraham Lincoln, con Stacy Keach, John Hammond, Diane Baker, Kathleen Beller, y Paul Benedict. También protagonizó con Christopher Plummer, John Gielgud y Barbara Bouchet, la película para televisión "The Scarlet and The Black" ("Escarlata y negro"), sobre monseñor Hugh O'Flaherty, un sacerdote católico de la vida real en el Vaticano que contrabandeaba judíos y otros refugiados lejos de los nazis durante Segunda Guerra Mundial. 
En 1989, casi como una extraordinaria despedida a su gran carrera, intervino en "Old Gringo""Gringo Viejo", dirigida por el mexicano Luis Puenzo, con Jane Fonda, Jimmy Smits, Patricio Contreras, y Jenny Gago. 
En octubre de 1942, Peck se casó con Greta Kukkonen (1911-2008), nacida en Finlandia, con quien tuvo tres hijos: Jonathan (1944-1975), Stephen (n. 1946) y Carey Paul (n. 1949). 
Durante su primer matrimonio, Peck tuvo un breve romance con su coprotagonista de "Spellbound", Ingrid Bergman. Confesó la aventura a Brad Darrach de People en una entrevista de 1987, diciendo: "Todo lo que puedo decir es que sentía un verdadero amor por Bergman], y creo que ahí es donde debería detenerme... era joven. Ella era joven. Estuvimos involucrados durante semanas en un trabajo cercano e intenso". Se divorció en 1955 y se casó de nuevo con Véronique Passani (1932-2012), una reportera de París que lo había entrevistado en 1952 antes de ir a Italia a filmar "Roman Holiday". Tuvieron un hijo, Anthony Peck (n. 1956) y una hija, Cecilia Peck La pareja permaneció casada hasta la muerte de Peck el 12 de junio de 2003. 
